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第1章 绪论1

1.1 大气中的气溶胶1

1.2 大气中的二次有机气溶胶5

1.2.1 SOA的前体物5

1.2.2 SOA的形成过程8

1.2.3 SOA生成潜势的表达方法12

1.2.4 影响气溶胶产率的因素16

1.3 我国颗粒物及二次有机气溶胶污染情况19

1.4 SOA的研究方法24

1.4.1 外场观测研究24

1.4.2 实验室（烟雾箱）模拟研究25

1.4.3 模型模拟研究26

1.5 本书的研究目的、意义和内容27

第2章 大气SOA污染特征研究：Ⅰ．OC/EC最小比值法29

2.1 样品的采集与测定29

2.1.1 采样点的设置29

2.1.2 采样系统30

2.1.3 碳质组分OC、EC的测定31

2.2 北京市OC、EC浓度水平及时空变化33

2.3 OC、EC相关性39

2.4 OC、EC比值41

2.5 北京市大气环境中SOC的估算42

2.6 本章小结43

第3章 大气SOA污染特征研究：Ⅱ．气溶胶生成系数法45

3.1 VOCs样品的采集、分析及质量保证和控制45

3.2 SOA的计算方法47

3.2.1 气溶胶生成系数47

3.2.2 光化学反应情景假设50

3.2.3 OH浓度的确定51

3.3 北京市高臭氧浓度期间SOA生成潜势的估算51

3.3.1 对苯和异戊二烯的处理51

3.3.2 SOA浓度的估算52

3.3.3 SOA化学成分的估算53

3.3.4 SOA前体物的环境浓度和O3生成潜势54

3.3.5 与相关研究的比较和讨论55

3.4 本章小结56

第4章 清华大学室内烟雾箱实验系统的构建和表征57

4.1 国内外的烟雾箱实验系统57

4.1.1 国外的烟雾箱实验系统57

4.1.2 国内的烟雾箱实验系统59

4.2 清华大学室内烟雾箱实验系统的构建61

4.2.1 Teflon反应器62

4.2.2 空气净化系统64

4.2.3 注样系统65

4.2.4 分析检测仪器65

4.2.5 其他66

4.3 清华大学室内烟雾箱实验系统的表征66

4.3.1 清洁空气的表征67

4.3.2 气相物种在烟雾箱内沉积速率常数的表征68

4.3.3 颗粒物沉积的表征72

4.3.4 烟雾箱内紫外光强度的表征74

4.3.5 烟雾箱壁反应性的表征78

4.3.6 实验重复性的表征79

4.4 烟雾箱的清洗及实验的准备过程81

4.5 本章小结81

第5章 主要前体VOCs氧化生成SOA的烟雾箱实验研究83

5.1 主要前体VOCs氧化生成SOA的机理概述83

5.1.1 芳香烃前体物83

5.1.2 α-蒎烯87

5.1.3 异戊二烯91

5.1.4 长链正构烷烃94

5.2 SOA产率的计算和典型SOA生成实验的结果96

5.3 主要前体VOCs氧化生成SOA的研究99

5.3.1 各前体物SOA产率与相关研究的比较100

5.3.2 各前体物SOA产率之间的比较104

5.4 本章小结106

第6章 无机颗粒和SOA相互影响的研究：Ⅰ．无机离子颗粒对间二甲苯SOA生成的影响107

6.1 对无机离子气溶胶的分类和选取107

6.1.1 无机离子气溶胶的含水特性107

6.1.2 无机离子气溶胶的分类和选取109

6.2 无机离子颗粒影响的检验性实验结果109

6.3 中性粒子和干燥酸性粒子对SOA生成的影响113

6.4 干燥酸性粒子对SOA生成影响的原因116

6.5 本章小结118

第7章 无机颗粒和SOA相互影响的研究：Ⅱ．干燥硫酸铵颗粒对SOA生成的影响120

7.1 干燥硫酸铵颗粒对甲苯光氧化生成SOA的影响120

7.2 干燥硫酸铵颗粒对间二甲苯光氧化生成SOA的影响124

7.3 干燥硫酸铵颗粒对1,2,4-三甲苯光氧化生成SOA的影响124

7.4 干燥硫酸铵颗粒对α-蒎烯光氧化体系生成SOA的影响127

7.5 干燥硫酸铵颗粒对异戊二烯和正十一烷光氧化体系生成SOA的影响130

7.6 干燥硫酸铵颗粒对不同前体物影响不同的原因分析132

7.7 本章小结133

第8章 无机颗粒和SOA相互影响的研究：Ⅲ．硫酸锌和硫酸锰对甲苯SOA生成的影响134

8.1 硫酸锌对甲苯光氧化生成SOA的影响134

8.2 硫酸锰对甲苯光氧化生成SOA的影响138

8.3 硫酸锌和硫酸锰对SOA产率的影响140

8.4 硫酸锌和硫酸锰对碳氢光氧化过程中SOA生成的影响机制141

8.5 本章小结144

第9章 无机颗粒和SOA相互影响的研究：Ⅳ．硫酸亚铁对光氧化SOA生成的影响145

9.1 硫酸亚铁对α-蒎烯光氧化过程中SOA生成的影响145

9.2 硫酸亚铁对甲苯光氧化过程中SOA生成的影响149

9.3 硫酸亚铁对α-蒎烯和甲苯光氧化过程中SOA产率的影响151

9.4 硫酸亚铁抑制光氧化SOA生成的机理推测153

9.5 硫酸亚铁和硫酸铵混合气溶胶种子对SOA生成的影响154

9.6 不同湿度条件下硫酸亚铁对α-蒎烯光氧化SOA生成的影响157

9.7 本章小结160

第10章 无机颗粒和SOA相互影响的研究：Ⅴ．SOA与碳黑颗粒压缩重构的关系161

10.1 团簇状碳黑颗粒的微观结构及描述161

10.1.1 团簇状碳黑颗粒的微观结构161

10.1.2 团簇状碳黑颗粒的描述162

10.2 SOA生成体系中团簇状碳黑颗粒的压缩重构163

10.2.1 甲苯光氧化体系163

10.2.2 α-蒎烯臭氧氧化和光氧化体系167

10.2.3 间／对二甲苯、1.2 ,4-三甲苯和正十一烷光氧化体系170

10.3 非SOA生成体系中团簇状碳黑颗粒的压缩重构172

10.3.1 烟雾箱背景颗粒物的生成172

10.3.2 丙烯臭氧氧化体系172

10.3.3 丙烯光氧化体系176

10.4 引起团簇状碳黑颗粒压缩重构的可能物种177

10.4.1 非SOA生成体系177

10.4.2 SOA生成体系182

10.5 对大气环境的意义183

10.6 本章小结185

第11章 碳氢光氧化生成的SOA的吸湿性特征186

11.1 α-蒎烯光氧化过程中生成的SOA的吸湿性186

11.2 气溶胶种子存在下α-蒎烯光氧化过程中颗粒物的吸湿性187

11.3 α-蒎烯光氧化生成的颗粒物的吸湿性在老化过程中的变化189

11.3.1 α-蒎烯光氧化SOA的吸湿性在老化过程中的变化189

11.3.2 气溶胶种子存在下SOA吸湿性在老化过程中的变化190

11.3.3 α-蒎烯光氧化生成的颗粒物在老化过程中的组成变化192

11.4 本章小结195

第12章 甲苯光氧化生成SOA的箱式模型研究197

12.1 甲苯光氧化生成SOA的箱式模型构建197

12.1.1 模型构建概述197

12.1.2 气相模块的构建198

12.1.3 气相／颗粒相分配模块的构建201

12.1.4 过氧化半缩醛生成模块的构建203

12.1.5 干燥硫酸铵影响模块的构建205

12.1.6 烟雾箱辅助机理模块的引入206

12.2 箱式模型模拟与烟雾箱实验结果的比较206

12.3 箱式模型模拟不同因素对SOA生成的影响207

12.3.1 温度的影响207

12.3.2 ［HC］0／［NOx］0的影响209

12.3.3 干燥硫酸铵表面积浓度的影响211

12.4 本章小结213

第13章 Model-3/CMAQ模型中SOA模块的初步修改214

13.1 空气质量模型Models-3/CMAQ简介214

13.1.1 CMAQ模型的结构、特点与应用214

13.1.2 CMAQ模型中SOA的计算方法216

13.2 CMAQ模型的设置及输入参数217

13.2.1 模拟域、模拟时段和排放数据217

13.2.2 MM5和CMAQ模型的设置217

13.3 CMAQ模型SOA模块的修改及结果221

13.3.1 对SOA模块的修改221

13.3.2 模拟结果222

13.4 本章小结228

参考文献229

索引254