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第1章 概述1

1.1煤的利用与污染物排放1

1.1.1煤利用及其主要污染物1

1.1.2 NOx生成一般机理3

1.1.3 N2O生成机理9

1.2煤中氮元素的热变迁路径9

1.2.1煤氮热变迁路径一般描述9

1.2.2挥发分氮的热变迁路径11

1.2.3焦炭氮的热变迁路径13

1.3燃料型氮氧化物的生成与破坏14

1.3.1燃料型NOx的生成与破坏14

1.3.2 N2O的生成与破坏18

1.3.3氮氧化物的前驱物生成特性21

1.3.4煤氮的绿色回归29

第2章 煤中氮元素赋存形态及其转化37

2.1煤的化学形态37

2.1.1煤分子结构及其确定方法37

2.1.2煤中主要官能团46

2.1.3煤化学结构模型48

2.2煤中氮含量与赋存形态53

2.2.1煤中氮含量及其影响因素53

2.2.2煤中含氮官能团及其确定54

2.3煤氮赋存形态的转化64

2.3.1煤氮赋存形态转化的主要路径64

2.3.2不同温度煤焦中含氮官能团分布68

2.3.3含氮官能团的相互转化73

2.3.3.1含氮官能团的转化机理73

2.3.3.2氧在含氮官能团转化中的作用78

2.3.3.3含氮官能团转化模型81

2.3.4含氮官能团与NOx及其前驱物的关系86

第3章 煤热解时燃料氮的变迁与释放93

3.1煤的热解93

3.1.1煤的热解过程93

3.1.2煤的热解机理94

3.2程序升温热解中燃料氮的变迁96

3.2.1程序升温热解实验及其装置96

3.2.1.1程序升温热解在研究燃料氮变迁中的作用96

3.2.1.2程序升温热解实验装置97

3.2.1.3实验数据采集与处理方法101

3.2.2燃料氮在挥发分及其煤焦中分配的比例103

3.2.2.1煤阶的影响105

3.2.2.2温度的影响105

3.2.2.3矿物质的影响107

3.2.2.4添加剂的作用111

3.2.3含氮气相产物的生成机理117

3.2.3.1焦油的形成与分解117

3.2.3.2 HCN和NH3的形成120

3.2.3.3 N2的形成122

3.2.3.4矿物质及添加剂的影响125

3.2.4程序升温热解焦炭氮的变迁129

3.2.4.1焦炭氮的变化规律129

3.2.4.2焦炭氮的赋存形态及其转化131

3.3快速热解中燃料氮的变迁133

3.3.1快速热解实验及其装置133

3.3.1.1快速热解实验的目的与意义133

3.3.1.2快速热解实验装置134

3.3.2快速热解时燃料氮向挥发分氮的转化138

3.3.2.1快速热解时氮氧化物前驱物的释放138

3.3.2.2快速热解时氮氧化物释放158

3.3.2.3 N2的生成与释放161

3.3.3焦炭氮的变化163

3.3.4快速热解时燃料氮的释放机理166

第4章 煤燃烧时燃料氮的变迁与氮氧化物生成183

4.1程序升温燃烧中燃料氮的变迁183

4.1.1程序升温燃烧动力学分析183

4.1.2含氮气相产物的释放186

4.1.3未燃焦及其氮的变化188

4.1.4煤种的影响189

4.1.5升温速率的影响191

4.1.6氧浓度的影响195

4.1.7煤中矿物质的影响196

4.1.8添加剂的效果204

4.1.9快速热解焦在程序升温燃烧中氮的释放219

4.2快速燃烧中燃料氮的变迁222

4.2.1快速燃烧实验及其装置222

4.2.2快速燃烧中含氮气相产物及其排放特点223

4.2.3燃烧温度的影响224

4.2.4停留时间的影响229

4.2.5过量空气系数的影响231

4.2.6煤种的影响232

4.2.7固有矿物质的影响235

4.2.8外加单一添加剂的影响238

4.2.9混合添加剂的影响242

4.2.10粒径的影响243

4.3挥发分和焦对氮氧化物生成的相对贡献244

4.3.1研究相对贡献的意义244

4.3.2实验装置及数据处理246

4.3.2.1实验装置及实验方案246

4.3.2.2实验数据处理方法247

4.3.3挥发分和煤焦单独燃烧时氮氧化物排放248

4.3.3.1实验结果248

4.3.3.2热解工艺的影响250

4.3.3.3矿物质的影响263

4.3.4挥发分和焦的相对贡献及其影响因素271

4.4焦炭和原煤混烧与分别燃烧时NOx生成的差异性275

4.4.1研究差异性的意义275

4.4.2实验方案276

4.4.3实验结果及讨论277

4.5挥发分和焦的交互作用及其对NOx排放的影响281

4.5.1挥发分和焦的交互作用281

4.5.2交互作用的表征283

4.5.3实验结果及讨论285

第5章 煤气化时燃料氮的变迁与氮氧化物生成297

5.1煤气化及其产物297

5.1.1煤气化过程中氮的变迁297

5.1.2气相产物中氮分配的主要影响因素299

5.2有氧气化时含氮产物的释放303

5.2.1氧浓度的影响304

5.2.2气流速率的影响306

5.2.3气化温度的影响307

5.2.4煤种的影响310

5.2.5自由基和表面基团311

5.3煤水蒸气气化时含氮气相产物的释放312

5.3.1气化温度的影响315

5.3.2水蒸气体积分数的影响319

5.3.3气流速率的影响322

第6章 煤模型化合物的热解和燃烧329

6.1模型化合物的作用和种类329

6.1.1研究模型化合物的意义329

6.1.2模型化合物的种类330

6.1.3模型化合物合成系统331

6.1.4模型化合物的物化特性及催化剂负载332

6.2模型化合物的热解334

6.2.1热解过程中HCN和氮氧化物的释放336

6.2.2热解温度的影响340

6.2.3吡啶型和吡咯型模型化合物按不同配比混合的影响343

6.2.4添加单一矿物质的影响345

6.2.5添加混合矿物质的影响349

6.2.6粒度的影响352

6.2.7热解过程中N2的释放353

6.3模型化合物燃烧时的氮氧化物生成359

6.3.1燃烧温度的影响360

6.3.2吡啶型和吡咯型模型化合物按不同配比混合的影响362

6.3.3添加单一矿物质的影响363

6.3.4添加混合矿物质的影响367

6.3.5粒度的影响370

6.3.6氧浓度的影响371

附录 本研究小组相关学术成果列表376