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1概述1

1.1 研究背景1

1.2 瓦斯利用及发展趋势2

1.2.1 瓦斯的主要利用途径2

1.2.2 甲烷催化氧化制甲醇研究进展3

2瓦斯制甲醇的实验及分析测试方法19

2.1 瓦斯液相催化氧化实验及分析测试方法19

2.1.1 实验装置19

2.1.2 实验及产物分析方法20

2.2 瓦斯低温等离子体转化实验及分析测试方法21

2.2.1 实验装置及流程21

2.2.2 分析测试方法24

2.3 催化剂制备及表征24

2.3.1 催化剂制备24

2.3.2 催化剂表征27

3瓦斯在醋酸体系中的选择氧化28

3.1 溶剂的选择28

3.2 高浓度瓦斯选择氧化制甲醇28

3.2.1 Pd（OAc）2—对苯醌—NO2体系催化瓦斯选择氧化28

3.2.2 Pd（OAc）2—对苯醌—CO体系催化瓦斯选择氧化33

3.2.3 Pd/C—对苯醌—CO体系催化瓦斯选择氧化38

3.2.4 Pd—CuPc/Y—对苯醌—CO体系催化瓦斯选择氧化40

3.2.5 12催化瓦斯选择氧化46

3.2.6 不同体系催化效果比较50

3.2.7 多组分瓦斯选择氧化制甲醇反应条件及机理研究51

3.3 低浓度瓦斯选择氧化制甲醇55

3.3.1 Pd（OAc）2—四氯对苯醌—CO体系催化瓦斯选择氧化55

3.3.2 Fe2O3—CuO/ZSM—5催化瓦斯选择氧化60

4瓦斯在醋酸与杂多酸混合溶剂中的选择氧化68

4.1 溶剂的选择68

4.2 反应溶剂的筛选68

4.3 催化剂用量的影响71

4.4 反应压力的影响72

4.5 反应温度的影响73

5瓦斯在发烟硫酸体系中的选择氧化75

5.1 反应溶剂的选择75

5.2 甲烷选择氧化制甲醇75

5.2.1 反应条件的影响75

5.2.2 动力学模型分析77

5.3 低浓度瓦斯选择氧化制甲醇82

5.3.1 Pt（bipy）Cl2催化瓦斯选择氧化82

5.3.2 Pd（bipy）Cl2催化瓦斯选择氧化85

5.3.3 Ag2SO4催化瓦斯选择氧化90

5.3.4 选择氧化反应的动力学分析94

6低温等离子体转化瓦斯制甲醇97

6.1 转化技术的选择97

6.2 单纯等离子体转化瓦斯制甲醇101

6.2.1 输入电压的影响101

6.2.2 放电频率的影响103

6.2.3 气体总流量的影响104

6.2.4 气体组分的影响105

6.2.5 放电间隙的影响106

6.2.6 各类体系发射光谱分析108

6.2.7 煤层甲烷活化转化机理推断110

6.3 等离子体与催化剂协同转化瓦斯制甲醇112

6.3.1 催化剂活性组分的筛选112

6.3.2 催化剂填装方式的影响114

6.3.3 催化剂载体的影响115

6.3.4 助剂Ce的影响117

6.3.5 甲醇合成的途径分析120

参考文献122