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第1章 时间分辨光谱技术导论1

1.1时间分辨光谱概述2

1.1.1 时间分辨简介2

1.1.2飞秒化学5

1.2量子波包11

1.2.1量子力学波包11

1.2.2里德堡（Rydberg）态波包14

1.2.3波包再现结构15

1.2.4波包的制备与激发光脉宽17

1.2.5波包的产生19

1.2.6波包运动的实验测量方法21

1.2.7波包测量实例分析23

1.3密度矩阵表示32

1.3.1相干态的密度矩阵表示32

1.3.2密度算符与密度矩阵33

1.3.3纯态和混合态33

1.3.4混合态的密度矩阵34

1.4飞秒光相干振动激发的唯象处理37

1.5低频振动相干态冲击受激拉曼散射实验测量及理论分析40

1.5.1相干态冲击受激拉曼散射泵浦-探测实验测量40

1.5.2相干态冲击受激拉曼散射实验结果的理论分析43

参考文献53

第2章 分子光谱学基础55

2.1光谱的量子本性56

2.1.1一维谐振子的波函数56

2.1.2角动量的量子化特征63

2.2轨道与电子态66

2.2.1原子轨道与电子态66

2.2.2分子轨道与电子组态70

2.3分子对称性与分子点群72

2.4电子跃迁与光谱75

2.4.1分子的光吸收75

2.4.2跃迁矩76

2.5光谱跃迁选择定则79

2.5.1原子的电子跃迁选择定则79

2.5.2分子的电子态跃迁选择定则80

2.5.3电子态跃迁中的振动跃迁选择定则82

2.5.4纯振动、转动跃迁选择定则85

2.6激发态性质87

2.6.1激发态表示方法87

2.6.2激发态寿命87

2.6.3激发态能量88

2.6.4溶剂效应88

2.6.5无辐射跃迁过程89

2.6.6激发态反应的Kasha规则91

参考文献92

第3章 飞秒激光技术93

3.1飞秒脉冲激光器的发展94

3.2克尔透镜锁模掺钛蓝宝石飞秒激光振荡器95

3.2.1 掺钛蓝宝石晶体的性质95

3.2.2克尔透镜锁模原理96

3.2.3钛宝石激光器谐振腔100

3.2.4激光器锁模运转特性104

3.2.5色散与色散补偿108

3.3啁啾脉冲放大器111

3.3.1展宽器与压缩器112

3.3.2啁啾脉冲放大器工作原理与结构113

3.3.3啁啾脉冲放大器实例介绍115

3.4非线性光学频率变换120

3.4.1近红外波段共线光参量放大120

3.4.2可见光波段非共线光参量放大123

3.4.3如何获得紫外、中红外波段的飞秒脉冲125

3.4.4频率变换装置实例介绍128

参考文献131

第4章 非线性光谱学基础133

4.1密度算符134

4.1.1 纯态的密度算符134

4.1.2密度算符的时间演化134

4.1.3统计平均的密度算符135

4.1.4二能级系统密度矩阵的时间演化：无微扰情形136

4.1.5 Liouville表示下的密度算符137

4.1.6退位相138

4.1.7各种表示的层级结构138

4.1.8二能级系统密度矩阵的时间演化：光学Bloch方程139

4.2微扰展开141

4.2.1动机：非微扰展开的局限141

4.2.2时间演化算符142

4.2.3相互作用表象143

4.2.4备注：Hei senberg表象144

4.2.5波函数的微扰展开145

4.2.6密度矩阵的微扰展开145

4.2.7非线性光学简介147

4.2.8非线性极化强度147

4.3双边Feynman图148

4.3.1 Liouville路径148

4.3.2时序和准冲击极限151

4.3.3旋转波近似152

4.3.4相位匹配153

参考文献154

第5章 非线性光谱学原理及其应用155

5.1非线性光谱学156

5.1.1 线性光谱学156

5.1.2三能级系统的泵浦探测光谱学158

5.1.3量子拍光谱学161

5.1.4双脉冲光子回波光谱学162

5.2退相位的微观理论：光谱线型的Kubo随机理论165

5.2.1线性响应165

5.2.2非线性响应169

5.2.3三脉冲光子回波光谱学172

5.3退位相的微观理论：Brown振子模型175

5.3.1含时哈密顿量的时间演化算符175

5.3.2 Brown振子模型177

5.4二维光谱仪：三阶响应函数的直接测量183

5.4.1单跃迁的二维光谱183

5.4.2一组耦合振子的二维红外光谱185

5.4.3弱耦合振动态的激子模型187

参考文献190

第6章 二维红外光谱191

6.1简介193

6.1.1二维红外光谱定义193

6.1.2二维红外光谱的用途194

6.2二维红外光谱原理195

6.3二维红外光谱实验196

6.3.1飞秒红外激光光源196

6.3.2二维红外光谱仪196

6.3.3二维红外光谱图202

6.4二维红外光谱的应用204

6.4.1快速动态变化204

6.4.2分子结构214

6.4.3分子间相互作用219

6.5展望220

参考文献220

第7章 二维电子态相干光谱原理、实验及理论模拟223

7.1二维光谱原理224

7.2二维可见光谱实验装置228

7.3数据采集及计算233

7.4理论236

7.5实验结果与讨论239

7.5.1实验239

7.5.2理论模拟241

7.6二维电子光谱应用举例245

附：三能级系统的三阶响应函数249

参考文献251

第8章 二维飞秒时间分辨光谱概论253

8.1背景介绍254

8.2一维傅里叶变换谱255

8.3自由感应衰减257

8.4非线性响应259

8.5信号辐射和传播261

8.6密度矩阵方法及双边费曼图261

8.7二维傅里叶变换谱265

参考文献266

第9章 飞秒瞬态吸收光谱及常规光路调节技术267

9.1简介268

9.2实验光路268

9.3数据采集与计算269

9.3.1瞬态光谱动力学269

9.3.2数据采集272

9.3.3采集程序274

9.4超快实验光路调节技巧274

9.4.1双镜法调节光路274

9.4.2光程设定275

9.4.3延迟线276

9.4.4重合的调节279

9.4.5光楔的使用280

9.4.6偏振调节281

9.4.7翻转镜的使用282

9.5超连续白光283

9.5.1白光产生简介284

9.5.2白光产生条件285

9.5.3白光的色散与色差286

9.6实验检错289

9.7其他测量方法290

9.7.1锁相放大器290

9.7.2门积分平均器291

9.7.3电荷耦合器件292

参考文献295

第10章 奇异值分解及全局拟合数据处理方法297

10.1方法简介298

10.2数据矩阵的准备300

10.3奇异值分解的计算301

10.4组分的选择方法303

10.5物理模型的建立305

10.6全局拟合307

参考文献309

第11章 荧光的偏振性与荧光发射的各向异性311

11.1 荧光偏振状态的表征（偏振比和发射各向异性）313

11.1.1 线性偏振光激发313

11.1.2自然光激发316

11.2瞬时和稳态各向异性316

11.2.1瞬时各向异性316

11.2.2稳态各向异性317

11.3各向异性的加和法则317

11.4发射各向异性与发射跃迁矩角分布之间的关系318

11.5分子固定不动取向随机分布的情形319

11.5.1吸收跃迁矩和发射跃迁矩相互平行的情形319

11.5.2吸收跃迁矩和发射跃迁矩非平行的情形321

11.6转动布朗运动效应323

11.6.1自由转动323

11.6.2受阻转动327

11.7应用328

参考文献330

第12章 超快荧光测量技术331

12.1超快荧光测量技术简介332

12.2荧光上转换技术333

12.2.1相位匹配333

12.2.2光谱带宽与群速失配335

12.2.3荧光上转换实验336

12.3光克尔门技术337

12.3.1光克尔荧光技术原理337

12.3.2光克尔荧光技术实验339

12.4荧光非共线光参量放大技术342

12.4.1光参量放大基本原理342

12.4.2荧光光参量放大系统的基本构成344

12.4.3数据采集系统346

12.4.4荧光收集系统350

12.5荧光放大光谱的失真与矫正354

12.5.1影响光谱增益的因素354

12.5.2理论与实验的对比357

12.5.3光谱失真的解决方法358

参考文献359

第13章 飞秒激光脉冲性质表征方法363

13.1飞秒激光脉冲364

13.1.1 激光脉冲的数学表示364

13.1.2脉冲波形与脉冲宽度365

13.1.3色散、啁啾及其对脉冲宽度的影响366

13.1.4载波位相368

13.1.5相速和群速369

13.1.6波前及波前倾斜370

13.2激光脉冲脉宽测量方法373

13.2.1自相关方法373

13.2.2频率分辨光学开关方法377

13.2.3光谱位相相干电场重建方法379

13.3脉冲激光载波位相及波前倾斜测量382

13.3.1光谱干涉仪及载波位相的测量382

13.3.2波前倾斜测量383

13.3.3非共线光参量放大的相速、群速匹配条件392

参考文献395

第14章 脉冲升温-纳秒时间分辨中红外瞬态吸收光谱397

14.1引言398

14.2溶剂水（重水）的脉冲升温399

14.3纳秒脉冲升温典型激光光源介绍400

14.3.1高压气体拉曼频移池400

14.3.2Ho：YAG脉冲激光器403

14.4红外探测光源403

14.4.1一氧化碳激光器404

14.4.2红外单色仪定标406

14.5信号探测及数据采集系统407

14.6数据采集系统的改进409

14.7温度定标410

14.8红外实验蛋白样品处理方法411

14.9脉冲升温-时间分辨中红外瞬态吸收光谱应用实例412

14.9.1细胞色素C热稳定性研究412

14.9.2二硫键异构酶（DsbC）生物学异常活性研究415

参考文献421

第15章 噪声与微弱信号测量423

15.1信噪比424

15.2噪声的种类、来源以及相应的减噪措施425

15.3随机噪声427

15.3.1随机噪声的正态分布427

15.3.2典型随机噪声的频谱特性428

15.3.3噪声的时域特性：脉冲噪声、起伏噪声430

15.3.4等效噪声带宽430

15.4电子仪器的固有噪声431

15.4.1热噪声431

15.4.2温漂的影响432

15.4.3散粒噪声432

15.4.4接触噪声432

15.4.5放大器级联时的噪声433

15.5外部干扰噪声及其抑制433

15.5.1外部干扰的途径433

15.5.2传导干扰的抑制435

15.5.3公共阻抗耦合干扰的抑制436

15.5.4空间耦合干扰的抑制436

15.6相敏检测技术438

15.7纳秒量级时间分辨实验中电磁干扰屏蔽举例439

参考文献442

第16章 接口及计算机控制简介443

16.1常用仪器通信接口444

16.1.1串行接口444

16.1.2并行接口446

16.1.3 GPIB/IEEE488接口446

16.1.4 Ethernet接口448

16.1.5 USB接口448

16.2常用仪器控制编程软件450

16.2.1 Visual C450

16.2.2 Visual Basic450

16.2.3 LabVIEW450

16.3常用接口编程示例452

16.3.1 Visual Basic串口编程452

16.3.2 Visual Basic并口编程453

16.3.3 LabVIEW串口编程453

16.3.4 LabVIEW GPIB编程455

参考文献456