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绪论1

1 固体电解质的缺陷结构和迁移性质8

1.1 晶体的缺陷结构8

1.1.1 Schottky 缺陷数10

1.1.2 Frenkel 缺陷数12

1.1.3 电子缺陷13

1.1.4 掺杂缺陷14

1.2 能带16

1.3 晶体中的扩散17

1.3.1 Fick 第一定律17

1.3.2 Fick 第二定律17

1.3.3 扩散的热力学解释18

1.3.4 扩散形式20

1.4 固态离子导体中的电荷迁移22

1.4.1 缺陷和电导率23

1.4.2 电导率与气相分压的关系25

1.4.3 过剩电子和电子空位导电的特征氧分压28

1.4.4 扩散系数的测定30

1.5 交流阻抗谱方法测定离子电导率33

1.5.1 阻抗谱测定原理33

1.5.2 阻抗谱分析示例38

1.5.3 用阻抗谱法测定固体电解质电导率方法示例46

1.6 固体电解质电子导电性的测定57

1.6.1 直流极化法58

1.6.2 抽氧法62

参考文献69

2 固体电解质材料73

2.1 氧离子导电固体电解质75

2.1.1 晶体化学数据76

2.1.2 ZrO2-CaO 电解质82

2.1.3 ZrO2-MgO 电解质86

2.1.4 ZrO2-Y2O3电解质87

2.1.5 ZrO2-Ln2O3电解质90

2.1.6 CaZrO3基电解质92

2.1.7 ThO2基电解质95

2.1.8 HfO2(CaO)电解质95

2.1.9 CeO2基电解质100

2.1.10 Bi2O3基电解质101

2.1.11 β-Al2O3和 β -Al2O3电解质106

2.1.12 硅酸铝(莫来石)电解质114

2.1.13 硅酸镁电解质116

2.1.14 镁铝尖晶石电解质116

2.1.15 磷酸钙电解质117

2.2 硫离子导电固体电解质117

2.3 氮化物电解质121

2.4 氟离子导电固体电解质122

2.5 氯、溴、碘离子导电固体电解质131

2.6 银离子导体132

2.7 碱金属离子导体136

2.8 骨架结构138

2.9 非晶态电解质141

2.10 沸石144

2.11 聚合物电解质147

2.12 电显色材料151

2.13 蒙脱石156

2.14 质子(H+)导体157

2.14.1 低于400℃工作的质子导体158

2.14.2 500～1000℃质子导电的固体电解质160

2.14.3 钙钛矿型材料产生质子导电的原因164

2.15 电子-离子导体175

参考文献182

3 固体电解质结构的研究方法193

3.1 X 射线衍射法195

3.2 中子衍射196

3.3 拉曼散射法200

3.4 红外光谱法201

3.5 核磁共振法202

3.6 电子顺磁共振法204

3.7 穆斯堡尔谱法206

3.8 俄歇法208

3.9 其他方法和结构模型研究209

参考文献210

4 固体电解质原电池及影响准确测量的制约因素214

4.1 电动势法在测定热力学函数上的应用214

4.2 固体电解质原电池的工作原理217

4.3 参比电极220

4.3.1 气体参比电极220

4.3.2 共存相参比电极222

4.4 电极引线240

4.5 影响电动势值准确测量的制约因素240

4.5.1 电子电导的影响241

4.5.2 化学反应的影响243

4.5.3 电极组分的平衡248

4.5.4 温度梯度产生的热电势的影响248

4.5.5 平行于金属-电解质界面的氧位梯度251

4.5.6 由于氧通过固体电解质的迁移所产生的误差252

4.5.7 电极和电解质界面的化学稳定性254

4.5.8 电池电动势的测量256

参考文献257

5 化合物热力学研究259

5.1 单一氧化物热力学研究264

5.2 复合氧化物热力学研究274

5.3 非化学计量化合物热力学研究294

5.4 非氧化物体系热力学研究301

5.4.1 硫化物、硫酸盐的热力学研究301

5.4.2 金属硅化物的热力学研究306

5.4.3 用氟化物固体电解质研究非氧化物的热力学307

参考文献314

6 合金体系热力学研究317

6.1 二元合金的热力学研究317

6.2 三元合金的热力学研究333

6.3 金属间化合物的热力学研究336

参考文献350

7.1 金属熔体中氧活度和氧溶解度的测定352

7 金属熔体中氧活度的研究352

7.2 金属熔体中元素原子之间的相互作用361

7.3 含合金元素金属熔体中氧活度的研究366

7.4 用氧浓差电池测定金属熔体中合金元素的活度385

参考文献388

8 炉渣的热力学研究390

8.1 炉渣结构390

8.2 炉渣活度397

8.3 炉渣组分的活度测定398

参考文献410

9 固体电解质电池在动力学研究中的应用411

9.1 扩散系数411

9.2 固态和液态金属中氧的扩散研究412

9.2.1 液态金属中氧的扩散研究415

9.2.2 溶质对金属熔体扩散系数的影响419

9.2.3 固态金属中氧扩散的测量420

9.3 气-固相及气-液相反应的动力学研究423

参考文献430

10 固体电解质氧传感器在冶金中的应用431

10.1 在炼钢、炼铁中的应用431

10.1.1 氧传感器的有关问题432

10.1.2 在推定转炉吹炼终点和调质上的应用442

10.1.3 在 RH 真空处理中的应用450

10.1.4 在钢包和钢锭模中的应用450

10.1.5 在不锈钢冶炼中的应用451

10.1.6 在转炉熔钢、炉渣和气相氧位的测定上的应用452

10.1.7 在钢液连铸中的应用453

10.1.8 在高炉中的应用453

10.1.9 在球墨铸铁中的应用455

10.1.10 氧传感探头的消耗和长寿命氧传感器455

10.2 在铜液中的应用460

10.4 在气体测氧中的应用465

10.3 在其他金属中的应用465

10.4.1 气体氧传感器的电池形式466

10.4.2 气体氧传感器的结构形式468

10.4.3 燃烧过程控制470

10.4.4 高炉内氧分压的测定472

10.4.5 转炉内氧分压的测定474

10.4.6 连铸中间包气氛的氧分压测定475

10.4.7 在热处理等中的应用478

10.4.8 在有色金属冶炼气相中的应用480

参考文献481

11 成分传感器及其应用487

11.1 成分传感器的分类488

11.2 硅传感器490

11.2.1 以 SiO2-CaF2为辅助电极的硅传感器490

11.2.2 以 ZrO2＋ZrSiO4为辅助电极的硅传感器494

11.2.3 三相固体电解质硅传感器498

11.2.4 莫来石(mullite)固体电解质硅传感器500

11.3 铬传感器504

11.4 锰传感器509

11.5 铝传感器510

11.5.1 ZrO2基固体电解质铝传感器511

11.5.2 莫来石固体电解质铝传感器511

11.5.3 β-Al2O3固体电解质铝传感器514

11.6 铁传感器518

11.7 稀土传感器518

11.7.1 La-β-Al2O3固体电解质的制备和性质519

11.7.2 La-β-Al2O3固体电解质稀土传感器523

11.7.3 REF3(CaF2)固体电解质的制备和性质528

11.7.4 LaF3(CaF2)固体电解质镧传感器533

11.7.5 YF3(CaF2)固体电解质钇传感器541

11.8 碱金属、碱土金属传感器543

11.9 锑传感器548

11.10 非金属传感器549

11.10.1 硫传感器550

11.10.2 磷传感器552

11.10.3 氮传感器553

11.10.4 碳传感器554

参考文献556

12 气体传感器561

12.1 氢气和水蒸气传感器561

12.1.1 氢传感器562

12.1.2 水蒸气传感器566

12.2 SOx(SO2和 SO3)传感器567

12.3 NOx(NO 和 NO2)传感器574

12.4 CO2传感器579

12.5 含砷气体传感器及其他传感器586

12.6 LaF3或 LaF3(掺杂)固体电解质常温气体传感器588

参考文献589

13 固体电解质在其他方面的应用594

13.1 固体电解质在氧泵和氢泵等中的应用594

13.1.1 气体分离的原理594

13.1.2 适应于气体分离的固体电解质597

13.1.3 混合气体中氧的分离598

13.1.4 混合气体中氢的分离599

13.2 氧传感器在汽车尾气控制中的应用603

13.3 固体氧化物燃料电池607

13.3.1 燃料电池的工作原理607

13.3.2 固体电解质608

13.3.3 空气电极610

13.3.5 相互连接材料611

13.3.4 燃料电极611

13.3.6 电压电流特性612

13.4 微功率电池614

13.5 高能量密度电池615

13.6 在电化学器件中的应用618

参考文献620

14 固体电解质和陶瓷制备的一般方法和电解质性能624

14.1 直接合成法反应原理624

14.2 固体电解质、陶瓷的制备方法625

14.2.1 配料、制粉626

14.2.2 成型629

14.2.3 烧成631

14.3 单晶的制备637

14.3.1 提拉法637

14.3.2 区域熔融法638

14.3.3 从溶液或熔体中结晶639

14.3.5 高温加压法640

14.4 薄膜的制备640

14.3.4 高温加热法640

14.4.1 化学方法641

14.4.2 物理方法641

14.5 用插层反应制备新物质641

14.6 烧成品的精加工642

14.7 固体电解质的致密性644

14.7.1 密度和气孔率644

14.7.2 物理比渗透性645

14.8 固体电解质的抗热震性645

参考文献646

附录1 元素周期表649

附录2 原子的电子能级649

附录649

附录3 离子的电子能级和电子层结构650

附录4 无机化合物的颜色和离子的电子层结构等因素的关系653

附录5 元素的电负性655

附录6 离子半径655

附录7 键能655

附录8 常用的几种化学位657

附录9 C.H.P.Lupis 等人对铁液中元素之间相互作用系数的推荐值672

附录10 G.K.Sigworth 和 J.F.Elliott 等人对稀液态铜合金的热力学数据的精选值684

附录11 偏摩尔性质和过剩热力学性质685

附录12 正规溶液(或规则溶液)687

附录13 利用 Gibbs-Duhem 方程式计算活度689

附录14 标准态的转换694

参考文献695

索引697

主要符号表700